Laurent Terzieff abandonne ses études avant de passer son baccalauréat pour apprendre le métier de comédien. Il est d'abord machiniste puis régisseur au Théâtre de Babylone, avant de faire ses débuts dans des pièces d'avant-garde. En 1957, il gagne une certaine notoriété un jouant un rôle d'assassin dans une série télévisée.
Marcel Carné donne à Laurent Terzieff son premier rôle important au cinéma dans Les tricheurs (1958). Dès lors, le cinéma devient une forme d'art d'appoint pour ce passionné de théâtre qui tourne au rythme d'un film par an sans jamais trouver de rôle réellement à sa mesure. Sa beauté intense et son visage tourmenté se prêtent pourtant à des oeuvres exigeantes, telles que Vanina Vanini (1962) de Roberto Rossellini, Médée (1970) de Pier Paolo Pasolini ou Le désert des Tartares (1977) de Valerio Zurlini. Laurent Terzieff habite régulièrement l'univers marginal de Philippe Garrel (La révélation, 1968 ; Un ange passe, 1974) et s'illustre dans Détective (1984) de Jean-Luc Godard, Rouge baiser (1985) de Véra Belmont, Le Radeau de la méduse (1987) de Iradj Azimi, Hiver 54, l'abbé Pierre (1989) de Dens Amar, Germinal (Claude Berri, 1992).A partir des années 90, il se fait plus rare à l'écran, se consacrant essentiellement au théâtre. Le comédien apparaît toutefois au générique de Germinal (Claude Berri, 1992), Il Manoscritto del principe (Ando Roberto, 1999), Peau d'ange (Vincent Perez, 2001), Mon petit doigt m'a dit (Pascal Thomas, 2004), J'ai toujours rêvé d'être un gangster (Samuel Benchetrit, 2007). Jérôme Salle, lui confie son dernier rôle dans Largo Winch 2 (2009), aux cotés de Tomer Sisley et de Sharon Stone.
Laurent Terzieff mène une intense carrière théâtrale, affichant une prédilection pour les créations d'auteurs étrangers.
En 1961, il fonde avec sa compagne l'actrice Pascale de Boysson, la compagnie de théâtre Laurent Terzieff, qui sera hébergée dans les petits théâtres privés (Lutèce, La Bruyère, Lucernaire).
Il fait quelques apparitions à la télévision.
Courts métrages 1961 | Frontière (La) | Jean Cayrol, Claude Durand |
| 1963 | Messe sur le monde (La) | Dominique Delouche |
| 1963 | Monsieur Satie | Alain Jomy |
| 1964 | Adage (L') | Dominique Delouche |
| 1966 | Horla (Le) | Jean-Daniel Pollet |
| 1976 | Voyage au jardin des morts | Philippe Garrel |
Longs métrages| 1957 | Premier mai | Luis Saslavsky |
| 1958 | Douze heures d'horloge | Géza Radványi |
| 1958 | Tricheurs (Les) | Marcel Carné |
| 1959 | Notte brava (La) Les Garçons | Mauro Bolognini |
| 1959 | Régates de San Francisco (Les) | Claude Autant-Lara |
| 1960 | Bois des amants (Le) | Claude Autant-Lara |
| 1960 | Kapo | Gillo Pontecorvo |
| 1960 | Tu ne tueras point | Claude Autant-Lara |
| 1961 | Dénonciation (La) | Jacques Doniol-Valcroze |
| 1961 | Sept péchés capitaux : La Luxure (Les) | Jacques Demy |
| 1961 | Vanina Vanini | Roberto Rossellini |
| 1962 | Ballade pour un voyou | Jean-Claude Bonnardot |
| 1962 | Culottes rouges (Les) | Alex Joffé |
| 1963 | Mort, où est ta victoire ? | Hervé Bromberger |
| 1964 | Grain de sable (Le) | Pierre Kast |
| 1966 | A coeur joie | Serge Bourguignon |
| 1966 | Fruits amers | Jacqueline Audry |
| 1966 | Voyage du père (Le) | Denys de La Patellière |
| 1967 | Prisonnière (La) | Henri-Georges Clouzot |
| 1968 | Révélateur (Le) | Philippe Garrel |
| 1968 | Voie lactée (La) | Luis Buñuel |
| 1969 | Medea Médée | Pier Paolo Pasolini |
| 1969 | Ostia | Sergio Citti |
| 1970 | Bröder Carl | Susan Sontag |
| 1974 | Hautes solitudes (Les) | Philippe Garrel |
| 1974 | Mosè | Gianfranco De Bosio |
| 1974 | Un ange passe | Philippe Garrel |
| 1975 | Il pleut sur Santiago | Helvio Soto |
| 1975 | Jeu | Reginald Gray |
| 1976 | Couleur chair | François Weyergans |
| 1976 | Désert des Tartares (Le) | Valerio Zurlini |
| 1977 | Utopia | Iradj Azimi |
| 1978 | Noces de sang | Souheil Ben Barka |
| 1980 | Flambeuse (La) | Rachel Weinberg |
| 1984 | Détective | Jean-Luc Godard |
| 1985 | D'Annunzio | Sergio Nasca |
| 1985 | Diesel | Robert Kramer |
| 1985 | Ragazza dei lilla (La) | Flavio Mogherini |
| 1985 | Rouge baiser | Véra Belmont |
| 1987 | Don Bosco | Leandro Castellani |
| 1987 | Radeau de la méduse (Le) | Iradj Azimi |
| 1988 | Etoile | Peter Del Monte |
| 1989 | Hiver 54, l'abbé Pierre | Denis Amar |
| 1992 | Germinal | Claude Berri |
| 1994 | Fiesta | Pierre Boutron |
| 1998 | Guerre dans le haut pays (La) | Francis Reusser |
| 1998 | Pianista (El) | Mario Gas |
| 1999 | Manoscritto del principe (Il) | Roberto Andò |
| 1999 | Sulla spiaggia e di là dal molo | Giovanni Fago |
| 2000 | A proposito de Bunuel | José Luis López Linares, Javier Rioyo |
| 2000 | Territori d'ombra | Paolo Modugno |
| 2001 | Peau d'ange | Vincent Perez |
| 2001 | Rien, voilà l'ordre | Jacques Baratier |
| 2002 | Pontormo, un amore eretico | Giovanni Fago |
| 2004 | Mon petit doigt m'a dit | Pascal Thomas |
| 2007 | J'ai toujours rêvé d'être un gangster | Samuel Benchetrit |
| 2009 | Ombre rosse (Le) | Francesco Maselli |
| 2010 | Largo Winch II | Jérôme Salle |