Raymond Aimos apparaît pour la première fois dans une adaptation du célèbre film de Louis Lumière, L'Arroseur arrosé (Alice Guy, 1897). Plus tard, il chante dans des cafés-concerts. Dès 1910, il est engagé comme interprète de courtes farces par le réalisateur des premières séries comiques françaises, Jean Durand.
Stéréotype du "titi des classes populaires", Raymond Aimos s'illustre dans des rôles de pauvres types ou de déshérités : bagnard (Chéri-Bibi, Léon Mathot, 1937), vagabond (Quai des Brumes, Marcel Carné, 1938), mineur (Grisou, Maurice de Canonge, 1938), poilu (Le Déserteur, Léonide Moguy, 1939) ou encore ouvrier (Lumière d'été, Jean Grémillon, 1943). Il tourne près de 450 films, donnant la réplique à des vedettes aussi illustres que Gabin, Raimu et Guitry. Héros de la Résistance pendant la Seconde Guerre mondiale, il est tué par une balle perdue à quelques jours de la Libération.